近日，我校化工学院功能材料与能源器件团队在光电催化领域取得重要进展，在《Advanced Materials》(2025, DOI:10.1002/adma.202510201)上发表了题为“Sacrificial-Agent-Triggered Mass Transfer Gating in Covalent Organic Framework for Hydrogen Peroxide Photocatalysis”的论文。该论文第一作者为化工学院硕士研究生薛子璐，通讯作者为化工学院青年教师杨凯威和乔山林教授。

H₂O₂（过氧化氢）是化学工业中应用广泛的高附加值化学品之一。H₂O₂的商业化生产主要依赖于能耗较高的蒽醌氧化反应，并使用钯催化剂，该生产工艺副产物较多。通过两电子氧还原反应(2e⁻ ORR)实现光催化H₂O₂生成，是从太阳能到化学能转换(SCC)的绿色可持续路线。目前，要实现高H₂O₂生成率和SCC效率仍然面临很多关键科学问题。

共价有机框架(COFs)因其可调节的分子结构和有序的纳米通道而成为极具潜力的H₂O₂生成光催化剂。COFs固有的疏水性源于其芳香骨架，可形成界面障碍，阻碍反应物到达活性位点，并阻碍质子耦合电子转移(PCET)过程，界面质量传输从本质上限制了SCC效率的提高。此外，在实际应用中COFs由于反应物在低维受限孔隙内的积累，往往会加剧质量传输的限制。所以实现对电荷载流子动力学和界面物质传输的同步控制对于推进光催化产H₂O₂过程至关重要。

为解决上述问题，我校功能材料与能源器件团队通过引入一种牺牲剂作为质量传递门控(MTG)策略，重新配置界面反应。该方法缓解了质量传输限制，并在氧化还原过程中提高了催化位点的可及性，同时捕获光生空穴(h⁺)，促进电子-空穴分离，并为耦合反应提供质子(H⁺)。值得注意的是，在无牺牲剂的情况下，Tp-TTz COF (2.3 mmol g⁻¹ h⁻¹)表现出比Tp-BTz COF(1.5 mmol g⁻¹ h⁻¹)更高的过氧化氢生成速率。当引入BA后，Tp-BTz COF的H₂O₂生成速率提高至前所未有的100.9 mmol g⁻¹ h⁻¹，超过了现有报道的光催化剂性能，并且在相同反应条件下比Tp-TTz COF的效率高出1.8倍。该技术使得光催化主导机制能够在表面限域定向电荷转移路径与扩散主导氧化还原过程之间实现精准切换。

本研究得到国家自然科学基金、河北省重大科技支撑计划等项目支持。

【论文链接】https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202510201