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首页» 综合新闻【牧星·问高】我校功能材料与能源器件团队在催化氧还原领域连续取得重要进展
更新时间:2026-08-20 21:05:00 来源:
近日,我校化工学院功能材料与能源器件团队在催化氧还原领域连续取得重要进展,相关研究成果先后发表于《Nano-Micro Letters》和《Angewandte Chemie International Edition》。论文第一作者为化工学院青年教师张博颖,通讯作者为化工学院刘海宁副教授以及乔山林教授。
工作1:针对ORR中,4e⁻-ORR还原产生H2O与2e⁻-ORR还原产生H2O2催化选择性不足这一问题,团队受细胞色素c氧化酶启发,设计并开发了一种分子磁场响应催化剂(MMFR-C)。相关成果以“Bioinspired Molecular Magnetic Field‑Responsive Catalyst for On‑Demand Switching of 2e− and 4e− Oxygen Reduction”为题发表在《Nano-Micro Letters》(DOI:10.1007/s40820-026-02319-0)上。通过调控内置分子磁场(Fe3O4)与磁性金属单原子的相互作用,实现了ORR反应路径(2e−/4e−)的开关式调控。与本征Co-Salen COF(H2O2选择性26%,电子转移数n=3.48)相比,单畴Fe3O4的MMFR-C可将H2O2选择性大幅提升至63.9%(n=2.72);而多畴Fe3O4的MMFR-C,则可驱动反应沿4e⁻路径进行(n=3.67)。

工作2:手性诱导选择性合成,实现了过氧化氢的高效电催化及其串联绿色化学合成。相关论文以“Chirality-Induced Selective Electrosynthesis Hydrogen Peroxide and Tandem Green Chemical Synthesis”为题发表于《Angewandte Chemie International Edition》(DOI:10.1002/anie.7494092)。通过2e–-ORR利用氧气和水直接电合成H2O2,该过程面临(1)反应路径难以精准调控,氧分子极易发生O–O键断裂而偏向竞争性的四电子还原路径,导致H2O2选择性降低及(2)受限于O2分子的三重态基态特征,H2O2生成涉及的自旋态变化存在固有的“自旋禁阻”效应,制约了反应动力学与选择性调控。基于上述研究基础,团队进一步提出了一种手性诱导自旋选择效应(CISS)的催化途径,通过构筑具有本征手性的Salen共价有机框架(R/S-Salen-COF-Zn),实现对氧还原过程中电子自旋状态和反应路径的精准控制,从而促进自旋匹配的氧还原过程,稳定关键氧中间体并抑制O–O键过度断裂,最终提升2e–-ORR制备H2O2的选择性。

此研究得到国家自然科学基金、河北省重大科技支撑计划等项目支持。
